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Uma história diurna de Δ17O( $$\rm{NO}

Jul 27, 2023Jul 27, 2023

npj Climate and Atmospheric Science volume 5, Número do artigo: 50 (2022) Citar este artigo

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Detalhes das métricas

A produção de nitrato inorgânico é crítica na química atmosférica que reflete a capacidade de oxidação e a acidez da atmosfera. Aqui usamos a anomalia de oxigênio do nitrato (Δ17O(\(\rm{NO}_{3}^{-}\))) em aerossóis de alta resolução no tempo (3 h) para explorar os mecanismos químicos da evolução do nitrato em partículas finas durante o inverno em Nanjing, uma megacidade da China. A observação contínua de Δ17O(\(\rm{NO}_{3}^{-}\)) sugeriu a dominância da química noturna (NO3 + HC/H2O e N2O5 + H2O/Cl−) na formação de nitrato no inverno. Foram encontradas variações diurnas significativas nas vias de formação de nitrato. A contribuição da química noturna aumentou à noite e atingiu o pico (72%) à meia-noite. Particularmente, as vias noturnas tornaram-se mais importantes para a formação de nitrato no processo de agravamento da poluição atmosférica. Em contrapartida, a contribuição da química diurna (NO2 + OH/H2O) aumentou com o nascer do sol e apresentou maior fração (48%) por volta do meio-dia. A hidrólise do N2O5 nas superfícies das partículas desempenhou um papel importante na produção diurna de nitrato em dias de neblina. Além disso, descobriu-se que a reação do NO2 com os radicais OH dominava a produção de nitrato depois que a química do nitrato foi reiniciada pelos eventos de precipitação. Esses resultados sugerem a importância de observações de Δ17O(\(\rm{NO}_{3}^{-}\)) resolvidas no tempo para explorar variações dinâmicas na química reativa do nitrogênio.

O nitrato (\(\rm{NO}_{3}^{-}\)) e seu precursor NOx (NOx = NO + NO2) desempenham um papel crucial nos processos químicos atmosféricos e na formação de PM2,5, partículas finas com diâmetro inferior a 2,5 μm1,2. A oxidação troposférica do NOx impulsiona a formação de ozônio (O3) e a reciclagem de radicais hidroxila (OH) que controlam a capacidade de autolimpeza atmosférica3. A maioria dos NOx emitidos de diversas fontes são finalmente convertidos em ácido nítrico (HNO3) e nitrato orgânico (por exemplo, RONO2) através de processos de oxidação atmosférica por oxidantes (por exemplo, O3, OH, HO2 e RO2)4. O HNO3 diminui o pH da precipitação e aumenta o risco de formação de chuva ácida5. Além disso, o HNO3 pode ser facilmente transformado em partículas de nitrato através de reações atmosféricas com amônia alcalina que por sua vez influenciam a composição química e o tamanho das partículas existentes, afetando também a formação de nuvens e precipitação3,6. O RONO2 pode particionar na fase particulada (RONO2 (p)) e depois é removido da atmosfera por deposição na superfície ou por hidrólise para formar nitrato inorgânico e álcoois . Nitrato atmosférico em fase gasosa (HNO3(g)), fase líquida (HNO3(aq)) e particulados (\(\rm{NO}_{3}^{-}\)(p)) são eventualmente removidos por via úmida/ deposição seca. Assim, investigar o mecanismo de conversão NOx-\(\rm{NO}_{3}^{-}\) é importante para o estudo da química atmosférica.

A conversão de NOx em \(\rm{NO}_{3}^{-}\) é uma combinação do ciclo NOx (Nota Complementar 1) e dos processos de produção de nitrato. Durante o dia, o radical OH é facilmente gerado sob forte luz solar e o HNO3(g) é então formado através da reação NO2 + OH9. O NO2 pode ser hidrolisado em superfícies para produzir HNO3(aq)10, que foi considerado uma fonte fraca de formação de nitrato em dias de neblina severa no inverno na Planície do Norte da China (NCP)11,12. Além disso, o NO2 também pode reagir com O3 para formar radicais NO3 e então o NO3 reage diretamente com hidrocarbonetos (HC) e dimetilsulfeto (DMS) ou ser hidrolisado em superfícies para produzir HNO313,14,15. Essa reação ocorreu à noite porque o radical NO3 é facilmente fotolisado em NO2 sob a luz solar16. E a contribuição de NO3 + DMS é pequena em áreas não costeiras devido à baixa proporção de mistura de DMS17. O pentóxido de dinitrogênio (N2O5), um reservatório noturno de NOx, pode reagir na superfície das partículas transportadas pelo ar para produzir apenas HNO3(aq) ou ambos \(\rm{NO}_{3}^{-}\)(p) e cloreto de nitrila ( ClNO2)18. Outros mecanismos potenciais de formação de partículas de nitrato, como a hidrólise de nitratos orgânicos (RONO2) e nitratos halogênios (XNO3), podem ser importantes em regiões costeiras ou em áreas de floresta tropical como a Amazônia13.

75 μg m−3) and increased up to 271.7 μg∙m−3 on January 25th. Time period from January 21st 8:00 to 27th 2:00 was defined as a haze period (PM2.5 > 75 μg m−3) according to the Grade II of NAAQS (National Ambient Air Quality Standard) in China. The severe haze ended when the majority of PM2.5 was scavenged by the precipitation on January 27th. Visibility was relatively high (4.0 ± 0.7 km) during the clean days and extremely low (≈1 km) during the most severe haze period (January 24th to 26th) (Fig. 1a). Three precipitation events (less than 4 mm for each) were observed on January 14th, 25th, and 27th, resulting in the decrease of PM2.5 levels with fractions of 52–82% (Fig. 1a). Air temperature varied from −1.1 to 12.8 °C and was negatively correlated (r = −0.56, p < 0.001) with RH, which ranged from 19 to 84% (Fig. 1b). The wind speed was less than 3.7 m∙s−1 and was either from the north or east to south (Fig. 1c). RH was used to estimate the trend of planetary boundary layer height (PBLH) using the Clausius–Claperyron Equation (Supplementary Note 2). The obtained PBLH was higher in the daytime (865 ± 528 m) and lower at night (770 ± 458 m) (Fig. 2d)./p>

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